Hardheim liegt in der Mitte des Erftals, das durch die Erfa in das Bauland geschnitten wird. Das Gemeindegebiet liegt teilweise im Naturpark Neckartal-Odenwald.

Hardheim grenzt im Uhrzeigersinn im Norden und Nordosten an Külsheim, im Osten an Königheim, im Süden an Ahorn (alle Main-Tauber-Kreis), im äußersten Südwesten trifft das Gemeindegebiet auf Rosenberg, im Westen grenzt Hardheim an Höpfingen sowie Walldürn (alle drei Neckar-Odenwald-Kreis) und im Nordwesten hat Hardheim auch eine gemeinsame Grenze mit dem in Bayern gelegenen Eichenbühl (Landkreis Miltenberg).

Die Gemeinde besteht aus einem Ortskern und den acht umliegenden Ortsteilen: Schweinberg, Gerichtstetten, Bretzingen, Erfeld, Dornberg, Rüdental, Rütschdorf und Vollmersdorf.

Geschichte von Hardheim:

Die erste Besiedlung des heutigen Gemeindegebiets erfolgte vor der Zeitenwende wahrscheinlich durch die Kelten; hierauf deutet eine Keltenschanze im Ortsteil Gerichtstetten hin.

Der Limes verläuft nur wenige Kilometer westlich an Hardheim vorbei. Hieran erkennt man, dass Hardheim knapp außerhalb der Grenzen des Römischen Reichs gelegen haben muss. Nach dem Rückzug der Römer aus dem Bauland waren es die Alamannen, die diese Gegend besiedelten, später die Franken.

Hardheim wird um 1100 als „Hartheim“ genannt, von hart, Weidewald. Die angeblich erstmalige Erwähnung Hardheims 996 in einer Urkunde von Kaiser Otto III. ist eine Fälschung.

Dass Adlige in Hardheim lebten, zeigt eine Urkunde von Henricus von Hartheim aus dem Jahre 1197. Im Jahre 1256 wurde die Pfarrei Hardheim erstmals urkundlich erwähnt.

Als Ritter Georg Wolf von Hardheim 1607 starb, ohne einen Erben zu hinterlassen, fiel Hardheim konfessionell wieder dem katholischen Bistum Würzburg zu. Die Landeshoheit, die bis dahin beim Erzbischof von Mainz gelegen hatte, wurde 1656 auf das Hochstift Würzburg übertragen. Bereits dort war Hardheim Sitz eines Amtes. Es erfolgte durch den Hoheitswechsel auch ein Wechsel vom Kurrheinischen Reichskreis zum Fränkischen Reichskreis. Nach der napoleonischen Neuordnung des deutschen Gebietes (Reichsdeputationshauptschluss), wurde Hardheim zunächst 1803 dem Fürstentum Leiningen und nach dessen Mediatisierung 1806 dem Großherzogtum Baden zugeordnet.

1911 erhielt Hardheim über eine Stichbahn von Walldürn Anschluss an das Eisenbahnnetz. Dies stärkte die Stellung Hardheims als Arbeitsplatz für viele Menschen in der Umgegend. Seit 1999 ist die Bahnlinie jedoch wieder stillgelegt und seit 2004 abgebaut.

1961 wurde hier eine amerikanische Raketenabwehreinheit stationiert. Im Jahre 1966 wurde die Carl-Schurz-Kaserne eingeweiht.

Im Zuge der Gemeindegebietsreform in Baden-Württemberg wurden am 1. August 1971 Bretzingen und Schweinberg eingemeindet. Am 1. Dezember 1971 folgte Erfeld. Am 1. Januar 1973 kam Gerichtstetten hinzu. Die Gemeindegebietsreform wurde mit der Eingemeindung von Dornberg, Rütschdorf und Vollmersdorf am 1. Januar 1975 abgeschlossen.

2012 gab Verteidigungsminister Thomas de Maizière bekannt, dass die Carl-Schurz-Kaserne geschlossen und Hardheim mit seinen 1000 Dienstposten als Bundeswehrstandort aufgegeben wird. Während der Flüchtlingskrise in Europa 2015 wurden 650 Flüchtlinge in der Kaserne untergebracht. Im Oktober 2017 wurde dieser Bundeswehrstandort wieder reaktiviert.

Auf der Walter-Hohmann-Anhöhe steht seit 2012 im Gedenken an den berühmten Sohn der Stadt ein Modell der Ariane-5-Rakete im Maßstab 1:4.